编辑推荐:本文报道了用可膨胀铸造法制备PIL薄层，从而在碳酸盐电解质中获得空气体稳定、无枝晶和高效的锂金属阳极。该方法有利于推动低成本、安全、高性能的锂金属电池的大规模生产。
随着对先进储能器件需求的不断增加，越来越多的研究者对高能量密度电池产生了兴趣。金属锂因其无可比拟的理论比容量、低电位、低密度，被认为是负极材料的最终选择。然而，枝晶生长不可控带来的短循环寿命和安全问题严重阻碍了锂金属电池的商业化。
华中科技大学黄云辉教授、李震教授带领研究团队，提出了一种在碳酸盐电解液中通过简单可扩展的流延工艺制备气体稳定、无枝晶、高容量的锂金属阳极PIL层的策略。相关论文发表在《先进材料》杂志上，标题为“碳电解质中用于空气稳定和致密无锂金属阳极的聚合物层”。
论文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202007428
DDA-tfsi @ Li阳极的制作工艺如图1a所示。阳离子PDDA-TFSI是由亲水性氯和疏水性TFSI之间的阴离子交换通过将PDDA-氯与等摩尔锂氟硅混合而制备的。pdda–tfsi @ Li是通过将分散在无水中并将其涂覆在锂箔上，然后蒸发溶剂而形成的。用扫描电镜对裸锂和pdda-tfsi @ Li的形貌进行了表征。裸锂带的微观粗糙度导致电极表面电场分布不均匀，从而导致电镀过程中Li+的通量不均匀。相反，-@ Li呈现出光滑均匀的表面，有利于Li+的均匀成核和分布。PDDA-TFSI层厚约3um，碳、氮、氟、硫分布均匀。水滴在pdda-tfsi @ Li上保持稳定超过2分钟，然后缓慢通过pdda-tfsi层，没有任何剧烈反应。这说明层可以延缓水分子向Li表面的扩散，有效抑制水分侵蚀。
图2。具有或不具有层2的Li/Li对称电池的循环性能。1毫安时厘米2和1毫安时厘米2。
电解液与锂阳极寄生反应产生的气体是高能金属间化合物的主要问题之一。为了研究低分子量物质的气体演化行为，研究人员利用他们开发的超声成像技术进行了超声传输绘图。由于阴极通常非常稳定，不会产生气体，因此采用/Li软包电池进行扫描。气体的析出主要来自电解液在锂阳极上的分解，这可以从超声波透过率的变化来观察。气相和固/液相之间阻抗的大差异导致大的反射，从而显著降低超声波的透射率。从高到低的透射率被转换成从红色到蓝色的热图，其中低透射率的蓝色表示气体产生。如图3a所示，在包含裸锂阳极的软包装电池中，在第25个循环时开始出现零星气泡，在第45个循环时大多数电极的透光率下降到几乎为零，这表明伴随气体产生的副反应。相比之下，包含-@ Li阳极的软包装电池在第45次循环中没有显示出气体产生的迹象，这证实了稳定的SEI和均匀的锂沉积抑制了气体析出行为。
图3。Li/软包装电池超声波传输的测绘结果。
为了证明pdda–tfsi @ Li在实用锂金属电池中的潜力，研究人员研究了Li/NMC811和Li/LFP电池的电化学性能。不出所料，-@ Li表现出比裸锂阳极更好的循环性能。具体来说，在0.5C下循环的-@ Li/811电池在200次循环期间表现出几乎恒定的电压滞后，而裸Li电池的滞后大大增加。
图4。Li/nmc811和Li/LFP电池电化学性能研究结果。
总的来说，研究人员证明了可伸缩流延法制备的聚阳离子和疏水聚合物保护层可以实现工作电池中无枝晶、高效的锂金属阳极。该方法能有效降低成本，提高安全性，对未来锂电池的大规模应用将起到积极作用。
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